Depuis son ouverture en 1997, la bibliothèque s'est placée sous l'égide de l'abbé Henri Grégoire (1750-1831). Evêque constitutionnel de Loir-et-Cher de 1791 à 1800, ce personnage dépasse de loin le simple cadre du Blésois.
Par ses positions d'avant-garde en faveur des juifs, des "gens de couleur", de la défense du patrimoine, contre le vandalisme, pour la création des bibliothèques publiques, Grégoire est une des figures marquantes de la Révolution française. La modernité de ses engagements, la modération dont il fit preuve dans l'expression de ses idées, souvent novatrices, méritaient la création d'un fonds spécifique.

Riche d'une centaine d'ouvrages, le fonds comprend la plupart des écrits imprimés de Grégoire. On y trouve aussi une dizaine de lettres autographes ainsi que de nombreuses études sur sa vie et son œuvre. Par ailleurs, la bibliothèque Abbé-Grégoire a réalisé en 1999 une exposition consacrée à Henri Grégoire, le catalogue est disponible à l'accueil de la bibliothèque.